Vários meses se passaram desde o incidente da Jewel Seed, e Nanoha Takamachi está se preparando para receber Fate Testarossa de volta de seu julgamento no Bureau Administrativo. Tendo recebido clemência condicional por seu papel na prevenção da crise, Fate foi autorizada a frequentar a escola com Nanoha. No entanto, antes que as duas garotas possam se estabelecer em suas vidas diárias juntas, um grupo de magos das trevas de repente desce sobre elas. Dominados por seus agressores desconhecidos, Nanoha e Fate têm sua mana absorvida por um grimório sinistro, e tanto Raising Heart quanto Bardiche são danificados no processo.

Os que estão por trás dessa emboscada são conhecidos como Wolkenritter, e seus quatro membros – Vita, Signum, Shamal e a familiar Zafila – foram convocados pelo Livro das Trevas para cumprir suas ordens malignas. A atual proprietária do livro é a jovem Hayate Yagami, alheia à sua verdadeira natureza, enquanto o Wolkenritter, carregando seu poder com a mana roubada à força, tem o dever de buscar a conclusão do tomo.

Esgotados e desarmados, Nanoha e Fate devem correr contra o tempo para recuperar suas forças e enfrentar o Wolkenritter, com o objetivo de impedir que o quarteto termine o Livro das Trevas e libere sua magia devastadora sobre o mundo.